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황종국 교수팀, 폐배터리 리튬 회수 기술개발.. 환경·안전 문제 해결 기대

우리 학교 황종국 교수팀이 폐배터리에서 고가의 금속을 선택적으로 회수할 수 있는 고성능 리튬 이온 교환막을 개발하는 데 성공했다. 전기차 시장의 확대로 폐배터리 처리와 회수를 위한 기술의 개발이 시급히 요구되는 가운데, 친환경·저비용의 폐배터리 자원화 방안 마련에 기여할 수 있을 전망이다. 황종국 아주대 교수(화학공학과) 연구팀은 국립공주대 김춘수 교수(환경공학과) 연구팀과 함께 폐배터리로부터 유가금속인 리튬 이온을 선택적으로 회수할 수 있는 고성능 리튬 이온 교환막을 개발했다고 밝혔다. 해당 연구 내용은 ‘산화그래핀-무기물 나노입자 복합막을 활용한 전기화학적 리튬 회수(Swelling-resistant graphene oxide membranes reinforced by heteroatomic inorganic dots for electrochemical lithium recovery from aqueous solution)’라는 제목으로 국제 저명 학술지 <디셀리네이션(Desalination)> 12월호에 게재됐다. 이번 연구에는 아주대 황종국 교수(화학공학과)와 국립공주대 김춘수 교수(환경공학과)가 공동 교신저자로 참여했고, 김태남 아주대 박사과정생·김현진 국립공주대 박사과정생이 공동 제1저자로 함께 했다. 대표적 2차 전지인 리튬 이온 배터리(Lithium-ion battery)는 스마트폰이나 태블릿, 노트북, 웨어러블 디바이스 뿐 아니라 전기차나 하이브리드차 등에 폭넓게 사용되고 있다. 특히 최근 전기차 시장이 확대되면서 리튬 이온 배터리 폐기물의 대량 발생이 예견된 가운데, 이를 친환경적이고 안전한 방식으로 처리할 수 있는 다양한 방안 그리고 배터리의 양극재에 포함된 리튬 자원을 회수할 수 있는 폐기물 자원화 기술의 개발이 요구되고 있다. 현재 폐배터리 재활용에 사용되는 기술은 습식제련법 습식제련법(hydrometallurgy)으로, 주로 고가의 NCM(니켈-코발트-망간) 배터리에 초점이 맞춰져 있다. 이는 NCM 배터리에서 리튬, 니켈, 코발트, 망간을 회수해 재사용할 수 있어 경제성이 높기 때문이다. 반면 저렴한 LFP(리튬-인산-철) 배터리의 경우 리튬 외 자원의 효용 가치가 낮기 때문에, 재활용 비용 대비 편익 역시 낮다. 이에 그동안 관련 연구가 폭넓게 이루어지지 못했다. 그러나 앞으로 보급형 LFP 배터리의 시장 점유율이 급격하게 증가할 것으로 예상됨에 따라, LFP 폐배터리 재활용에 대한 대책이 마련되지 않는다면 향후 5~10년 안에 심각한 환경 문제를 일으킬 수 있다. LFP 폐배터리의 처리 및 자원화 기술 개발이 시급한 이유다. 최근 폐배터리에서 리튬 이온을 선택적으로 분리 및 회수하기 위한 방법으로, 전기화학적 막 분리 방법(electro-membrane separation process)이 주목받고 있다. 이는 전기화학적 힘을 이용하는 분리 기술로, 주로 염호(소금호수, brine)로부터 리튬 이온을 추출하는데 이용되어 왔다. 이 기술은 폐배터리 재활용에 사용되는 기존의 제련 공정에 비해 설치와 운영에 들어가는 비용이 상대적으로 낮고, 목표 이온만을 고농도로 농축·회수할 수 있다는 장점을 가지고 있다. 이 공정에서 핵심적인 요소 중 하나는 이온교환막으로, 이온교환막의 성능에 따라 리튬 회수의 속도와 순도가 결정된다. 그러나 현재 이온교환막으로 활용되는 고분자막은 리튬 회수 속도가 현저히 낮다. 또한, 폐배터리 양극재에 포함된 니켈, 철 등 다가이온의 고분자막 통과를 효과적으로 차단하지 못해 리튬의 순도를 크게 저하시킨다. 폐배터리 침출액은 강한 산성을 띠고 있어, 장기간 운전 시 고분자막이 산화되어 분해되는 안정성 문제도 발생하고 있다. 이에 아주대 연구팀은 배터리에서 리튬이온만을 선택적으로 분리하기 위해 리튬이온의 수화이온 수화이온 크기(0.76 나노미터)보다는 크고, 다른 다가이온의 통과는 억제할 수 있는 이온 투과 채널을 개발했다. 아주대-국립공주대 공동 연구팀이 개발한 안정성 높은 고성능 산화 그래핀 이온 교환막의 구조에 대한 그림. 폐배터리의 자원화를 통해 고가의 리튬 이온을 회수하고, 환경 문제 해결에 기여할 수 있을 전망이다. 연구팀은 흑연 유래 산화 그래핀 막이 약 1나노미터 상당의 이온 투과 채널과 우수한 내화학성을 갖추고 있음에도 불구하고, 물에서의 수화현상으로 인해 활용이 크게 제한되어왔다는 점에 주목했다. 연구팀은 정전기적 인력을 이용하여 산화 그래핀 층 사이에 실리카-알루미나(aluminosilicate) 나노입자 가교제를 도입하는 HARD(heteroatom-reinforced dot) 전략을 개발했다. 실리카-알루미나 나노입자는 산화 그래핀 층간을 전기적으로 중화해 0.1나노미터 수준에서 이온 투과 채널의 크기를 정밀하게 조절할 수 있을 뿐만 아니라, 이온교환막의 구조적 안정성을 크게 향상시킨다. 그 결과 기존 이온교환막 대비 월등하게 향상된 안정성과 리튬 이온 선택도를 가지는 산화그래핀-나노입자 복합막을 제조할 수 있었다. 아주대 연구팀은 직접 개발한 안정성 높은 고성능 산화 그래핀 이온 교환막을 공주대 연구팀이 설계한 친환경 연속 전기투석 시스템에 적용해, LFP 폐배터리 침출액으로 리튬 회수 실험을 진행했다. 공동 연구팀은 이를 통해 기존에 보고된 전기화학적 리튬 회수 공정 대비 65%의 에너지로, 약 4배 향상된 리튬 회수 속도와 95%의 리튬 순도를 달성했다. 황종국 아주대 교수는 “이번 연구로 고성능 산화그래핀-나노입자 복합막을 개발할 수 있는 원천기술을 확보했다는 게 큰 의미”라며 “0.1 나노미터 수준에서 채널 크기의 조절이 가능해 이온 분리뿐 아니라 수소 가스 정제, 리튬-황 전지 분리막 등 다양한 분리 공정에 활용될 수 있을 것”이라고 설명했다. 황 교수는 “이번 연구는 아주대 화학공학과와 국립공주대 환경공학과의 공동 연구 성과물로, 서로 다른 분야의 협업을 통해 폐배터리 자원화 기술을 다각도로 분석한 결과”라며 “앞으로 복합막의 대면적 양산 방안에 대한 후속 연구가 필요하다”라고 덧붙였다. 이번 연구는 교육부의 대학기초연구소사업(G-LAMP, Global-Learning & Academic research institution for Master’s·PhD students, and Postdocs), 한국연구재단의 우수신진연구사업, 교육부의 수소인력양성사업(H2KOREA)의 지원을 받아 수행됐다. * 위 그림 - 아주대 공동 연구팀의 연구 성과를 설명하는 이미지. 흑연 유래 산화그래핀과 무기질 나노입자를 복합화해(그림 왼쪽), 전기화학적 리튬 이온 회수 공정에 이온교환막으로 적용했다(그림 중간, 오른쪽)

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기계 최정일 교수팀, '땀'으로 건강상태 측정 웨어러블 섬유 센서 시스템 개발

우리 학교 기계공학과 최정일 교수팀이 인체의 땀을 분석해 건강 상태를 실시간으로 측정할 수 있는 웨어러블 섬유 기반 센서 시스템을 개발했다. 기계공학과 소프트랩(SOFT Lab)의 최정일 교수(사진)는 전기화학 및 색 변화 방법을 활용해 땀 속의 다양한 물질을 분석하고 탐지할 수 있는 섬유 기반 웨어러블 마이크로플루이딕(microfluidic) 센서 시스템을 개발했다고 밝혔다. 해당 내용은 저명 학술지 <케미컬 엔지니어링 저널(Chemical Engineering Journal)> 1월호에 ‘다중 땀 분석을 위한 섬유 기반 전기화학 센서 및 비색 감지 어레이 통합 웨어러블 미세유체 시스템(Wearable, fabric-based microfluidic systems with integrated electrochemical and colorimetric sensing array for multiplex sweat analysis)’이라는 제목으로 게재됐다. 최정일 교수가 교신저자로, 아주대 기계공학과 박사후연구원인 세카르 마두(Dr. Sekar Madhu) 박사가 제1저자로 참여했다. 모하메드 사자드 알람(Md. Sajjad Alam) 연구원과, 스리람프라바 라마사미(Sriramprabha Ramasamy) 박사후연구원도 참여했다. 땀은 건강 모니터링을 위한 이상적인 진단 체액이다. 인체의 다양한 신진대사뿐 아니라 당뇨병, 낭포성 섬유증(CF) 등 질병의 약물 연구와 관련해 인체의 변화를 알아낼 수 있는 여러 바이오마커를 포함하고 있어서다. 이에 최근 웨어러블 센서를 통한 땀의 분석은 실시간 건강 모니터링을 위한 비침습적 방안으로 주목받고 있다. 특히 땀에서 산성도(pH)를 탐지해 신진대사와 항상성을 평가할 수 있으며, 이를 정확히 측정하면 신장 기능 장애와 당뇨병, 피부 질환과 같은 질병의 조기 진단에 도움이 된다. 일례로 땀의 염화물 농도는 유전성 내분비 질환인 낭포성 섬유증(Cystic Fibrosis, CF) 진단의 황금 표준으로, 염화물 농도의 변화를 모니터링해 질병을 조기에 진단함으로써 치료 효과를 높일 수 있다. 더불어 땀의 손실과 분비 속도를 실시간으로 파악하게 되면 운동선수나 군인, 의료 종사자들의 탈수와 고체온증, 열 관련 질환 등을 예방하고 적시에 발견할 수 있다. 기존의 땀 분석 방식은 땀의 증발과 센서 표면의 땀 분포 불균형 문제, 샘플의 희석 효과 저하 등의 이유로 여러 한계에 부딪혀왔다. 이에 아주대 연구팀은 마이크로플루이딕(microfluidic) 시스템을 적용해 개선을 시도했다. 마이크로플루이딕 시스템은 마이크로 수준에서 유체의 흐름을 조절하는 방법으로, 피부에서 나오는 땀을 바로 센서로 전달하여 민감하고 정확한 측정이 가능하며 유연한 섬유기반 센서를 이용해서 신체의 움직임 속에서도 안정적인 신호 측정이 가능하다. 아주대 연구팀이 개발한 웨어러블 섬유 기반 센서 시스템. 위 왼쪽이 웨어러블 센서의 땀 포집부와 무선 통신부, 위 오른쪽이 신체의 움직임을 고려한 유연 전극 소자 모습 아래 그림은 디바이스를 피부에 부착해 땀의 성분을 실시간으로 스마트폰으로 모니터링하는 과정을 보여준다 아주대 연구팀은 마이크로플루이딕 시스템을 이용, 소량의 땀만으로도 신속하고 정확하게 샘플링을 진행해냈다. 채취와 분석을 빠르게 할 수 있도록해, 땀이 증발하거나 오염될 가능성을 최소화한 것. 연구팀은 폴리아닐린(PANI)을 전극으로 활용해 땀의 pH를 정확하게 모니터링할 수 있음을 확인했고(pH 2~9 사이, 감도: 75.15 mV/pH, 동일 범위에서 세계 최고 민감도) 전기화학 및 색 변화 탐지 방식을 결합함으로써 하나의 샘플로 여러 바이오마커 분석이 가능할 수 있도록 했다. 연구팀이 개발한 센서는 섬유를 기반으로 제작되어 피부에 밀착이 가능하고 안정적으로 여러 번 사용할 수 있으며, 스마트폰과 같은 기기와 연동해 실시간 데이터 전송 및 확인이 가능하다. 연구를 주도한 최정일 교수는 “소량의 땀 시료로 산성도와 땀의 손실 및 분비 속도 등 신진대사를 정밀하게 실시간 측정할 수 있는 방안을 개발한 것”이라며 “비침습적 피부 부착형 건강 모니터링 기술의 혁신”이라고 설명했다. 이어 “앞으로 후속 연구를 통해 개인의 삶의 질을 실질적으로 향상시킬 수 있는 혁신적 솔루션을 제공하겠다”라고 덧붙였다. 이번 연구는 한국연구재단 우수신진연구사업 및 해외우수신진연구자 지원사업인 브레인풀(Brain Pool) 프로그램, 아주대학교의 연구 지원을 받아 수행됐다. 연구팀이 개발한 센서로 실제 측정을 진행한 모습. 땀을 통해 pH 값과 염화이온의 농도를 측정할 수 있다

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신소재 김장환 교수, 압력·빛 등 감지하는 반도체 섬유 다기능 센서 개발

우리 학교 첨단신소재공학과 김장환 교수가 참여한 공동 연구팀이 사람의 오감처럼 압력과 냄새, 빛과 맛을 감지하는 반도체 섬유 기반의 다기능 센서를 개발했다. 웨어러블 기기용 전자소자나 소프트 로봇 같은 첨단 기술 분야에 활용될 수 있을 전망이다. 김장환 교수(첨단신소재공학과, 사진)와 DGIST 김봉훈 교수(로봇및기계전자공학과)·KAIST 김상욱 교수(신소재공학과)·숭실대 김지웅 교수(신소재공학과)는 공동연구를 통해 사람의 오감을 흉내 내는 반도체 섬유 기반 다기능 센서를 개발했다고 밝혔다. 해당 연구는 ‘다기능 웨어러블 센서용 2D MoS2 나선형 액정 섬유(2D MoS2 Helical Liquid Crystalline Fibers for Multifunctional Wearable Sensors)’라는 제목으로 섬유 및 신소재 분야 글로벌 저널인 <어드밴스트 파이버 머터리얼즈(Advanced Fiber Materials)> 12월 표지논문으로 실렸다. 우리 학교 김장환 교수는 제1저자로 참여했다. 섬유 기반의 소재 시스템은 기계적 변형성이 높고 통기성과 내구성이 좋아 차세대 웨어러블 기기의 핵심 요소로 주목받고 있다. 최근에는 특히 원자 수준의 2D 소재를 도입, 기능성 섬유 시스템의 기계적 안정성이 크게 높아졌다. 공동 연구팀이 개발한 반도체 섬유 센서는 사람의 오감처럼 여러 신호를 한 번에 감지하고 처리할 수 있다. 기존의 1차원 섬유 센서보다 더 정교하고 다양한 기능을 갖추고 있으며, 특히 섬유 안의 독특한 구조 덕분에 외부 환경 변화에 민감하게 반응한다. 이에 빛, 화학물질, 압력뿐 아니라 pH(산성도), 암모니아(NH3) 가스, 기계적 변형 등 다양한 환경 정보를 동시에 측정하고 모니터링할 수 있다. 연구팀은 이황화몰리브덴(MoS₂)을 활용한 특수한 제작 공정을 통해 3차원 형태를 자유롭게 조절할 수 있는 섬유를 개발해냈다. 섬유를 리본 모양으로 뽑아내는 과정에서 자연스럽게 형성된 3차원 나선형 구조는 섬유의 곡선을 정밀하게 조정할 수 있게 해준다. 이렇게 제작된 섬유는 이황화몰리브덴이 가진 우수한 전기적·기계적 특성과 섬유 안의 정렬된 구조 덕분에 높은 성능을 구현할 수 있다. 개발된 센서는 웨어러블 사물인터넷(IoT) 장치나 소프트 로보틱스와 같은 다양한 응용 분야에서 활용될 전망이다. 신체의 움직임이나 땀의 수소 이온 농도 변화 등을 실시간으로 측정, 건강 모니터링에 활용할 수 있고 유해가스나 구조물의 변형 상태 등도 실시간으로 분석이 가능하다. 공동 연구팀의 연구 성과가 소개된 <어드밴스트 파이버 머터리얼즈(Advanced Fiber Materials)> 12월호 표지 3차원 액정성 섬유 제조를 위한 습식방사 공정의 모식도